La Biblioteca sino al 2010 era situata in un’area al primo piano sopra l’attuale sacrestia e consisteva di sei ambienti, non tutti comunicanti tra loro e con una sala principale dedicata a Padre Antonio Sisco (1716-1801) bibliotecario di Santa Maria e storico insigne della città di Sassari.
Su iniziativa di Padre Marco Ardu, bibliotecario per circa 15 anni, sono state realizzate nelle lunette della sala principale 16 dipinti, di artisti sardi contemporanei, ispirati ai versi del Cantico delle creature.
A Padre Marco Ardu si deve il trasferimento della biblioteca nei locali dove si trova oggi, al piano terra, nei pressi dell’aula capitolare, con accesso da Via Artiglieria n. 1 e con sale collocate parallelamente agli altri spazi espositivi destinati al Polo Museale del Complesso monumentale di Santa Maria di Betlem.
Attualmente occupa 7 ambienti con tre sale principali dedicate a Padre Antonio Sisco, a Padre Marco Ardu e al Vescovo Pietro Meloni.
Nella sala dedicata a a Padre Antonio Sisco, sono collocati i testi antichi e il fondo musicale con interessanti spartiti manoscritti. Il fondo antico comprende 722 testi con preziosi esemplari del XVI e XVII secolo tra cui una Bibbia Sacra del 1569.
Nella sala dedicata a Padre Marco Ardu è collocata la maggioranza dei testi moderni e dei periodici della biblioteca.
Nella sala dedicata al Vescovo Pietro Meloni è presente il fondo di oltre 10.000 volumi che è stato donato da Mons. Pietro Meloni e che è tuttora in fase di catalogazione. Questo fondo è costituito da testi prevalentemente di argomento religioso, storico letterario e anche da un’interessante sezione di opere di storia locale. La sala e il fondo librario sono stati inaugurati il 9 dicembre 2022.
Oggi la raccolta libraria dell’intera biblioteca si aggira intorno ai 26 mila volumi di argomenti vari.
Oltre ad incrementare la sezione di storia locale, è in fase di predisposizione una sezione relativa alle nuove acquisizioni o novità letterarie con testi di saggistica e letteratura contemporanea, anche per ragazzi, che sono a disposizione per la consultazione in sede e anche per il prestito.